身世和早年经历
耶律楚材（1190 —1244），字晋卿，辽太祖阿保机长子东丹王突欲的八世孙。925年阿保机灭渤海国，改渤海为东丹，册封突欲为人皇王主持东丹国政。阿保机去世后，突欲把帝位让给弟弟德光，但仍对德光的猜忌感到不安，从东丹投奔后唐皇朝，936年被后唐国主李从珂杀害。耶律突欲是契丹皇族中最早接受汉文化的人之一，他治理东丹时一概采用汉法，他本人能用契丹、汉两种文字撰写文章。突欲的次子娄国后来担任政事令，留守燕京，在西山的玉泉定居。在辽金时代，燕京是北方封建社会的经济文化中心，有深厚的汉文化的基础。又是北方各族文化融汇交流的地方。长期定居在燕京的耶律氏世代受到汉文化的熏陶，形成了读书知礼的家风。楚材的父亲耶律履是金朝著名学者，兼精汉、契丹、女真文字，曾译汉籍为契丹、女真文，又参与编纂辽史，以文章行义见知于金世宗、章宗，官至右丞。耶律履精术数，当耶律楚材出生时，他私下对自己的亲人说：“吾年六十而得此子，吾家千里驹也。他日必成伟器，且当为异国用。”《左传》有言，“楚虽有材，晋实用之。”他就用这句话为这个新生儿取了名字。
楚材三岁时，父亲去世，在母亲杨氏的养育教诲下长大成人。自幼勤奋好学，十三岁时开始学习诗书，十七岁时已经“书无所不读”，善文章。他“博极群书，旁通天文、地理、律历、术数及释老、医卜之说”。他很自负，自命为“百尺栋梁”，强烈地追求功名，企图按照儒家学说来治理天下，后奉特旨应试中甲科，任为省掾。1213年，他出任同知开州（今河南濮阳）事。
1214年，蒙古军在攻掠黄河以北大多数州县后，围攻中都，金宣宗屈辱求和，并决定迁都汴梁（今河南开封）。宣宗让丞相完颜承晖留守中都，设立燕京行尚书省。耶律楚材被任命为左右司员外郎。在燕京守城的日子里，楚材“绝粒六十日，守职如恒”。但是，衰败的金兵抵挡不住蒙古的攻势，次年五月，中都终于陷落。
腐朽的金朝令人绝望，兴盛的蒙古又大肆杀戮和掠夺。生灵涂炭，时世艰难。楚材无奈弃功名而皈依佛教。
辽金时期佛教盛行，燕京也是一个佛教的中心，禅宗的曹洞宗在这里很有势力。楚材通过一位圣安澄公和尚的介绍，到报恩寺向当时曹洞宗的宗师行秀（1166 —1246）学佛。他在这位万松老人（行秀的号）处参禅三年，懂得了“忘死生外，身世毁誉不能动，哀乐不能入”的道理，万松印可他为及门世俗弟子，法号湛然居士。万松主张“以佛治心，以儒治国”，对楚材的影响极大，一方面让楚材领悟了禅机，认识到佛法最为博大精深，最终一切都以佛为旨归；另一方面也使楚材保存了入世的念头，而为了入世，必须践履儒家的学说。
在楚材的思想中，有一个“大道”的概念。他把这“大道”同佛乘联系起来了，它是宇宙的本相，人生的真谛，历史的镜子，光明的源泉。他写偈语，把这“大道”比作海、镜、钟、烛，启发人们去领悟它。他本是信奉儒教的，在把佛乘认作真理之源以后，他仍然重视儒教的价值，认为孔子的说教还是人世间的常道。所以他说：“穷理尽性莫尚佛乘，济世安民无如孔教。用我则行宣尼之常道，舍我则乐释氏之真知，何为不可也。”
扈从太祖西征
成吉思汗从开始征金的时候起就十分注意利用金国内部的矛盾，尤其是女真统治者与契丹人之间的矛盾。金在亡辽以后，对契丹人采取既箝制又笼络的政策，但即使对于归顺的契丹贵族也还存有戒心，不能充分信任。同时，契丹人对金也始终存有隔阂，甚至有复仇情绪。成吉思汗了解这一点，竭力争取金方的契丹人倒向自己一边。金朝以契丹族为主组成的乣军的倒戈是他征金取胜的重要原因之一，他麾下的契丹军成了一支重要的武装力量。他还重用了一批契丹族军政人材，他们成了蒙古国上层统治集团中的要员。攻占中都以后，成吉思汗继续访求契丹宗室近族。他听到耶律楚材的名声，就在1218年三月征召这个契丹皇族的后裔扈从西征。这时，楚材在遭变参禅后，对人生和功业已有新的考虑。他看清蒙古国方兴未艾，势不可挡，便决心依靠它来实现自己的政治理想，或者说，决心用自己的思想行动来影响它的发展进程。
1218年夏天，楚材抵达怯绿连河（今克鲁伦河）畔的大斡耳朵。楚材身材魁伟，美髯垂胸，声音宏亮，成吉思汗见后十分欣喜。成吉思汗说：“辽与金是世仇，吾与汝已报之矣。”楚材却说：“臣父祖以来皆尝北面事之。既为臣子，岂敢复怀二心，仇君父耶？”成吉思汗很赏识楚材的话，让他常在自己身边，以便随时咨询。后来，成吉思汗甚至不称呼楚材的名字，而用蒙古语称作 “吾图撒合里”（urtusahal），意即“长髯人”。
1218年年底，楚材扈从成吉思汗西征，基本上随同大本营一起行动。他经常担任的工作有两件，一是汉文书记，二是星象占卜。此外，他还在塔剌思城管理过河中豪民子弟屯田，但为时不久。他对天象的解释和对人事的预卜，深得笃信萨满教的成吉思汗的信任。据汉文史料的记载，西征班师也是因为成吉思汗听了楚材对异象的解释。当成吉思汗进至东印度铁门关，他的侍卫遇见一头怪兽，鹿形马尾，绿色独角。这头怪兽对侍卫说：“你的君主应当及早回去。”成吉思汗听到侍卫的报告，感到奇怪，询问楚材。楚材说：“这兽叫角端，是‘恶杀之象’，是上天派来告示陛下的。望陛下听承天心，宽宥人命，这是陛下‘无疆之福’。”成吉思汗听了这个解释，第二天就下诏班师了。不过据波斯史料的记载，成吉思汗班师是由于遇到了大山阻隔、气候不良和疫病流行。同时，楚材实际上执掌天文历算的事。他从东亚来到中亚，发现地上的距离与天象的出现有直接联系。他从而提出“里差”（即现在所说的“经度”）概念，并根据这个概念来“改作”历法，编订了一部《西征庚午元历》。所以他是在中国首先提出和使用“经度”概念的人，几十年后，苏天爵在此基础上又发展出了“地方时”的概念。
自然，楚材本人并不满足于充当占卜术士，因为他的主要愿望是企图使成吉思汗采纳自己的一套以儒治国的方案。可是，成吉思汗热衷于无休无止的军事征服，只想维持大蒙古原有的社会政治制度，对楚材的治国方案没有什么兴趣。因而，楚材在西征途中甚至找不到“陈书自荐”的由头，郁郁不得其志。
在河中，楚材感到悠闲和寂寞。他竟然在兵燹后的中亚土地上过着读书操琴、艺圃耘蔬的生活。他时常怀念中原的友人和家人，尤其是他的母亲。他和万松频通音讯，以求精神上的寄托。有时与故友相逢，便在殊景异情中畅叙欢饮。这里特别值得一提的是他与长春真人的交往。
与邱处机的交往和《西游录》
1222年四月，全真教掌教人邱处机奉成吉思汗的召请抵达大汗的行营。耶律楚材和邱处机同在西域时，往来较密切。他们两人，一个是正当壮岁的佛教居士，一个是年已垂暮的道教真人，虽然如此，当时在政治意向上却是共通的，那就是力图使成吉思汗终止战争，建立正常的统治秩序和社会生活。所以，两人两域相遇后，一度颇为融洽友好，常常在一起交游。彼此唱和的诗句不在少数，其中有一部分还保存在楚材的《湛然居士文集》和李志常所撰的《长春真人西游记》之中。但是两人的交谊后来竟破裂了。释道两家，本不相类，这个宗教信仰的矛盾后来在两人之间的关系上表现得很清楚。邱处机在1224年春回到燕京后大力发展全真教势力，这在当时条件下对于抚定乱离中的百姓、恢复中原的残破局面客观上起了一定作用。但与此同时，道徒们拆毁佛寺，改佛寺为道观，排斥和打击佛教势力，这就引起了佛、道之间激烈的斗争。楚材作为一个佛教信徒，他自然站在佛门一边对邱处机偏袒全真教的言行进行了严厉的抨击。
当1225年春成吉思汗回到土兀剌河上老营时，楚材还在西域，这年他在高昌过冬。第二年成吉思汗亲征西夏时，楚材已在大军之中。冬十一月，蒙古方面攻下灵武，将军们争着掠取子女财帛，唯独楚材仅仅拿了几部书以及两骆驼驮的大黄。接着疫病流行，他以这些大黄治愈了几万名军士。1227年七月成吉思汗去世，第四子拖雷监国。不久，楚材从西夏经云中（今山西大同）北返。这年冬天，楚材奉拖雷之命，为搜索经籍从漠北来到燕京。不断有人向他询问“异域”事情，他烦于应付，并鉴于当时佛道斗争的需要，就撰著了《西游录》。
《西游录》分上下两部。上部是西征纪程，下部集中阐述自己十件“不许丘公之事”，对邱处机大加抨击，所以这部分，又是当时佛道斗争的重要文献。
楚材酷爱诗歌，也喜欢写诗。他有一部《湛然居士文集》传世，共14 卷，文章并不多，大半是诗作。他在诗中经常抒发自己忧国忧民、守穷待变的心情和不安疏懒、勉力功业的志趣。在西域的经历和感受，也不时在他的诗作中反映出来。西域的景物和民情给了他许多诗意，使他写下了一些情趣独具的诗篇，在古代西域诗歌中占有重要地位。此外，他的音乐禀赋也很高，擅长操琴，常常借弹琴来销忧禁邪，陶冶情操。他喜欢弹名曲，且弹时别具一格。例如，他在冷气袭来的穹庐弹《离骚》，“个中真味”，确是与一般汉族士大夫不尽相同的。琴阮似是他最深的精神栖息之处。当他感到功业未就，甚至诗书乏意的时候，依旧以音乐伴随着他的身心。在艺术上，他主张一切出于自然，这自然甚至归诸“无”。“叩弦声自无中出，得勾思从天外还。”这两句诗集中表达了他的艺术观。
1228年，拖雷派宗王塔察儿为中使，同楚材一起赴燕“穷治”“剧贼”。楚材查明这些强索财物的“剧贼”都是燕京长官石抹咸得卜的亲属和其他势家子弟。在楚材坚持下，塔察儿同意处死了首恶十六人。于是“巨盗屏迹”，燕京的社会秩序很快安定下来。第二年春天，楚材才从燕京返回漠北。
1229年秋天，蒙古国的宗王和大臣们在怯绿连河曲雕阿兰地方举行忽里台（大会），讨论汗位继承问题。大会进行到第四十一天时，才确定当天由窝阔台即位。这主要是根据成吉思汗的遗言办事，但看来楚材的支持也有一定的作用。在窝阔台即位时，楚材依照中原王朝的传统制订了册立仪礼，要求皇族尊长都就班列拜，从此蒙古国实行对汗的拜礼。
当窝阔台即位时，蒙古国已是一个地域广袤、民族众多、社会形态多样的大帝国。成吉思汗热衷于不断的征服，但他还来不及仔细考虑如何统治那些被他征服的文明程度较高的地区。现在这个问题摆到了窝阔台面前。尤其是为了治理汉地，窝阔台是确实需要像楚材这样的人才的。
辅佐太宗，治理中原
窝阔台即位以后，立即任命耶律楚材主持黄河以北汉民的赋调征收。楚材成了常在大汗身边的官员之一。他是一个有抱负、有主见的人，也是一个敢于向大汗直言的人。他的意见对于窝阔台的治国决策产生了重大影响。当时，黄河以北平定不久，老百姓常常“误触禁网”，楚材主张予以宽宥，使窝阔台下诏，宣布自庚寅年（1230）正月朔日以前的事，勿予治罪。1230年，他向大汗条陈十八事，主要内容是：“郡宜置长吏牧民，设万户总军，使势均力敌，以遏骄横。中原之地，财用所出，宜存恤其民，州县非奉上命，敢擅行科差者罪之。贸易借贷官物者罪之。蒙古、回鹘、河西诸人，种地不纳税者死。监主自盗官物者死。应犯死罪者，具由申奏待报，然后行刑。贡献礼物，为害非轻，深宜禁断。”窝阔台都加以采纳，仅仅认为“贡献礼物”是贡献者自愿的事，不必禁止。实际上，当时所谓的“贡献”（即颇为风行“扫花”），形同强夺，往往是军事势要强行索要的，因而，楚材的主张是深切时弊的。
关于如何治理中原，当时在汗廷中发生了激烈争论。当时由于战争的消耗和官吏的私敛，国库已十分匮乏。近臣别迭等说：“虽得汉人亦无所用，不若尽去之，使草木茂畅，以为牧地。”但楚材说：“夫以天下之广，四海之富，何求而不得？但不为耳，何名无用哉！”他提醒大汗，南伐需要充足的军需给养，而中原的地税、商税、酒、醋、盐、铁、山泽之税，每岁可得银五十万两、帛八万匹、粟四十余万石。窝阔台听从了楚材的建议，让他去实行。楚材于是奏设十路征收课税使，委托儒士担任正副使掌握各路征收赋税的实权。第二年春天，汗廷又颂布劝农诏书，使中原各地农民安于农业生产。这年秋天，窝阔台来到云中（今大同），十路课税使把征收到的赋税簿册和金帛放在庭中展示。大汗十分满意，向楚材赐酒，拜楚材为中书令（主管文书的中央长官）。这次赋税是怎样征收的，史籍缺载。据估计，当时黄河以北汉民可征赋调的至少接近四十万户，如果以四十万户计算，那末平均每户承担银1.25两、绢0.20匹、粟1石。这样的赋税是比较轻的。
楚材辅政的一大目标是企图削弱地方权贵的势力，加强皇权。在蒙兴金衰的过程中，地方豪强主要是汉人，也有契丹、女真人。蒙古利用和依靠他们来建立在中原的统治，他们从十三世纪二十年代起逐渐成为专制一方的新权贵。例如契丹将领石抹明安为燕京行省长官，1216 年病死后，其子石抹咸得卜袭职，长期把持燕京一带军政大权。由汉族地主武装势力的头目形成的汉人世侯在成吉思汗1227年去世时大大小小有四十几个。他们往往军政兼管，官职世袭，自辟衙署，自委属官，自征赋役，自专生杀，并且占有一批依附人口。他们对蒙古统治者承担两项基本义务：出兵从征和缴纳贡赋。他们的献纳是蒙古国重要财政来源，他们的军队后在蒙古灭金亡宋的战斗中立下了汗马功劳。可是这些权贵独霸一方的状态从根本上说是不利于蒙古统治的巩固的。针对这个问题楚材一再建议实行地方上军民财分权，“州郡宜令长吏专理民事，万户总军政，课税所掌钱谷，各不相统摄”。窝阔台允准了他的建议。但是权贵们进行抵制和反对。石抹咸得卜甚至激怒皇叔斡辰大王上奏攻击楚材亲属在金方，不宜重用。窝阔台未听谗言，楚材更不为所动。但是由于当时迫切需要这些权贵们在攻金前线出力，军民分职一事延缓实施，楚材只是做到了“课税所掌钱谷”。军民分职这件加强皇权的大事直到忽必烈手中才得到解决。
耶律楚材采取的劝农性的赋税征收政策，使中原地区的农业生产很快得到恢复，使蒙古的军需供应得到了切实保证，从而使蒙古成功地进行了最后灭金的战争。而在灭金战争中，楚材的两个特殊功绩则是保障生命和收容人材。面对战争中的残酷杀戮，他总是力图保全更多的生命。当1233 年正月蒙古军队行将攻占汴梁时，大将速不台主张按蒙古惯例，对这个进行过抵抗的全国都城实行屠城。由于楚材在窝阔台面前力争不能得了土地而失了人民，屠城之举才得以免行，这一次就使在汴避兵的一百七十四万户免遭惨祸。蒙古对待汴京的这种宽大措施，以后成为定例，在攻取淮河、汉水流域诸城时也得到遵循。楚材还说服大汗解除了“居停逃民及给资者，灭其家，乡社亦连坐”的禁令。
在收容人材方面，楚材奏准在汴梁挑选其中的“工匠儒释道医卜之流”，使他们散居河北各地，由官方给予赡养。在聚集汴梁的儒士中不乏贤能卓越的人物。当时一代名士元好问曾写信建议他对亡金士大夫能聚养任用，因为他们都是“民之秀而有用于世者”。元好问还特别向楚材提供了一份五十四人的名单。楚材与元好问在思想上息息相通，自然接受元好问的建议，因而使一批人才得以保存下来。
以儒治国，定法立制
1234年蒙古灭金以后，耶律楚材认为“以儒治国”的时候到了。他的“以儒治国”的方案，在《西游录》中已有简要的记述，那就是“定制度、议礼乐、立宗庙、建宫室、创学校、设科举、拔隐逸、访遗老、举贤良、求方正、劝农桑、抑游惰、省刑罚、薄赋敛、尚名节、斥纵横、去冗员、黜酷吏、崇孝悌、赈困穷”。由于他得到大汗窝阔台的器重，他的方案的若干项目有了实施的机会。1235年，窝阔台决定在和林建城，修万安宫；部署伐南宋、征高丽和再次西征；下令括编中原户籍，由中州断事官失吉忽秃忽主持。关于西征南伐，楚材主张“各从其便”，劝阻以回鹘人征南、以汉人征西的计划。关于括编户籍，楚材反对依照蒙古和西域成法，以丁为户，按丁定赋，而坚持遵循中原传统，以户为户，按户定赋。这些都得到窝阔台的支持和允准。
1236年春，万安宫落成，窝阔台在这里对楚材大加褒赏。这年秋天，失吉忽秃忽完成户口的括编，主张按蒙古国俗实行分封，得到窝阔台的准许。楚材向大汗陈述这样“裂土分民”的弊害，使大汗同意封地设置官吏须出自朝命，诸王勋臣除常定赋役外不得擅自征敛，以限制诸王勋臣的分封特权。
在这次括编户口的基础上，楚材制订了如下的中原赋税制度：每两户出丝一斤，以供官用，五户出丝一斤，以与所赐之家；上田每亩税三升半，中田三升，下田二升，水田五升；商税三十分之一；盐每银一两四十斤。这个赋税制度中特别值得注意的是五户丝，蒙古语称为阿合答木儿。凡是分封给贵族的人户，每五户出丝一斤，由政府征收，然后给予该受封贵族，此外，贵族不得擅加征敛。这样，蒙古原来的“裂土分民”的分封制在中原延伸时受到了相当大的限制，也就削夺了蒙古游牧贵族在中原地区的许多社会经济特权。总的说来，楚材拟订的这个赋税制度为有元一代的赋税制度提供了雏形。赋税的定额也是比较轻的，有利于当时已遭破坏的中原地区休养生息。在遇到大的灾情时，楚材还采取免征的措施。当然，由于在征收时逃亡浮客的赋税要由留下的主户负担，所以赋税的实征比定额要重。此外，有杂泛差役，更是随意性很大的。
同年，楚材还制订了两项重要的政策。其一，废止蒙古国原来的凡商贾失盗不获由当地民户代偿的规定。其二，制止西域商人的高利贷盘剥活动。这种高利贷十分严重，一年以本加倍算利，以后每年连息加倍计算，叫“羊羔利”或“羊羔息”。楚材奏准以官银贷还七万六千锭，并且规定，从今以后，不论岁月远近，利息达到债本一倍以后，不再生息。这两项政策都是有利于减轻人民负担的。此外，这年侍臣脱欢奏选天下室女，大汗已下诏施行，楚材阻止，说这样做要骚扰百姓。大汗又要在中原收括牝马，楚材也阻止，说中原不产马，这样做以后会为害百姓。他说服了大汗，使百姓可以过比较安定的日子。
据史文记载，1236年蒙古已印造和施行交钞，但具体情况如何，现在已不清楚。在这件事上，楚材的主张是要以金章宗时“出钞为利，收钞为讳”，“至以万贯唯易一饼，民力困竭，国用匮乏”的教训为鉴戒。他建议“今印造交钞，宜不过万锭”，得到了窝阔台的支持。
在1237年上，楚材又革除了贵族滥用驿站，强索物品的弊病。楚材奏准，给诸王贵戚发给牌札，凭牌札才能使用驿站；并制定“饮食分例”，不许乘驿使者超出规定取要供给。这年他陈时务十策：信赏罚、正名分、给俸禄、官功臣、考殿最、均科差、选工匠、务农桑、定土贡、制漕运，“均切于时务，悉施行之”。
这几年中，楚材在文化教育的选拔人才方面也有一系列重要的措施。1236 年，他在燕京建立编修所，在平阳建立经籍所，主持书籍的编纂和刊行。1237年，他奏准对儒士进行考试，由刘中主持，考经义、词赋、策论，绪果有4030 人中试。其中有千人原已沦为驱口，中试后作为儒士获得自由。对中试者中间的干才，更予以任用。这次考试有力地推动了教育活动的恢复。1238年，他又支持杨惟中和姚枢在燕京建立太极书院，请赵复等人为师教授儒家的经典。南宋名士赵复的讲学，使程朱理学在北方传播开来。
耶律楚材在担任中书令以后的几年时间内，一步一步地实施自己“以儒治国”的方案，在政治、经济、文化等各个方面做了许多事情。他的目的是要使新兴的蒙古游牧贵族采用汉族以儒教为中心的传统思想和制度来治理中原，使战争不断的乱世转为和平的盛世，使当时先进的中原封建农业文明得以保存并继续发展。但是他这样做自然要触犯蒙古国某些统治阶层的权力和利益。他企图削弱地方权贵的势力，就受到权贵的抵制和反对。不过，大多数汉人世侯同他的矛盾还不尖锐，因为他们大体上愿意支持他的“以儒治国”的方案。另一方面，楚材同蒙古贵族中守旧势力以及西域商人势力的矛盾就显得更加尖锐激烈。这就是所谓“汉法”与“国俗”的矛盾。蒙古贵族守旧势力与西域商人势力竭力主张用“国俗”，也就是用蒙古国原有的习俗和制度来治理中原，他们与坚持汉法的耶律楚材展开了激烈的斗争。
卓越的政治家
“国俗”派势力不断在政治上中伤和攻击耶律楚材。除了前面已提及的由皇叔斡辰大王出面提出的责难外，1237 年阿散迷阿失告楚材私占官银一千锭，其实这些银子是用于修缮宫殿的，说“私占”完全是诬陷。接着有“中贵”（汗廷侍从）与人勾结杀人，楚材拘留一个当事者，“中贵”控告楚材“违制”。窝阔台一怒之下捆了楚材，又后悔而把他释放。楚材抗辩：“陛下初令系臣，以有罪也，当明示百官，罪在不赦。今释臣，是无罪也，岂宜轻易反复，如戏小儿。国有大事，何以行焉！”在楚材的正身直言面前，“国俗”派的政治阴谋活动都未能得逞。
当时西域商人多半代为蒙古贵族经营商业高利贷，所以他们之间有密切的利害关系。楚材限制高利贷的措施引起西域商人的强烈不满，他们在一些蒙古贵族的支持下以扑买来破坏楚材制订的赋税制度。扑买就是以相等或超出原税赋的银两，买得某种税的征收专利权。到1238 年时，大商人的扑买已十分活跃。燕京刘忽笃马以银五十万两扑买天下差发，涉猎发丁以二十五万两扑买天下系官郎房地基水利猪鸡，刘庭玉以银五万两扑买燕京酒课，一个回鹘商人以银一百万两扑买天下盐课，甚至有人扑买天下河泊桥梁渡口。窝阔台只看到扑买可以立刻收到大宗银两，竟也同意。但是扑买的人在得到征税专利权后自然要增加税额以牟私利。楚材抗争说：“此皆奸人欺上罔下，为害甚大。”奏请罢除扑买。窝阔台不听，中原课税原额为二万二千锭，1239年商人奥都剌合蛮进一步以四万四千锭扑买。楚材立即指出，这样做的话，只能是“严役法禁，阴夺民利”，最后“民穷为盗，非国之福”。他焦急万端，反复争论，声色俱厉。大汗不让他说下去。楚材叹息说：“民之困穷，将自此始矣！”到了1240年，大汗进一步任命奥都剌合蛮为提领诸路课税所官。
窝阔台晚年饮酒无度，怠于政事。在这种情况下，国俗派势力在汗廷中抬头，耶律楚材逐渐不能真正主持朝政。1241 年十月，花剌子模人牙老瓦赤被任命主管汉民公事，楚材的实权更见削夺。1241年十一月，窝阔台去世，皇后脱列哥那摄政。脱列哥那是站在国俗派一边的，楚材虽然继续任职，但已难以有所施展。不过，只要力能所及，他还是提出自己的主张。譬如脱列哥那借口天象有变企图使汗廷西迁，楚材说这要动摇根本，造成天下大乱，阻止了这个行动。当时朝政实际上已掌握在奥都剌合蛮手里，他向楚材贿赂五万两银子进行笼络，遭到拒绝。奥都剌合蛮的行事，楚材认为是不利于国家的，一概予以制止。即使脱列哥那出来干涉，楚材也不稍加让步。
楚材与摄政皇后直接发生冲突，他的心情自然极不痛快。正在这时候，他的夫人苏氏亡故，对他又是一个沉重的打击。他的晚境很凄凉。1244年五月十四日，终于与世长辞。
可是，耶律楚材的对手们企图乘机对他进行清算。他死后不久，有人谮言他在久居相位时贪污严重。脱列哥那命近臣到他的府第进行搜查，但结果只发现琴阮十余张以及书画、金石、遗文数千卷，没有其他财物。事实证明他是一位既有重大事功，又有严谨操守的大政治家。
忽必烈即位以后，1261年十月二十日，耶律楚材的遗体才遵照他本人的遗愿下葬于故乡玉泉以东的雍山，即今北京西郊万寿山。
耶律楚材是十三世纪中国的一位大政治家和大学者。就他的政治活动而言，在窝阔台时期，他主持大蒙古国对中原地区的治理，使蒙古游牧贵族在适应中原封建文明的道路上大大前进了一步。他以自己积极的活动促使大蒙古国居庸关内外的地方很有特色的联系在一起了。他的事业在他的晚年遭到挫折，但后来又在忽必烈时期得到了恢复和发展。耶律楚材的活动是适应着当时的历史趋势的，因而他在历史上是一位值得肯定的人物。
耶律铸
耶律铸（1221—1285），字成仲，耶律楚材次子。他自幼聪敏，秉承家教，崇尚儒学，善于赋诗属文，更擅长骑射。但在宗教信仰方面，他不似乃父笃信佛教，而是周旋于释道之间，甚至慕道者。好求仙，信扶乩，自号“独醉道者”，“独醉痴仙”。
楚材卒后，耶律铸嗣领中书省事，时年二十三岁。他上言宜疏禁网，采集历代德政合于时宜者八十一章进呈。1258 年，宪宗征蜀，他奉诏率领侍卫从征，屡出奇计，攻克城邑。1259年，宪宗死于合州，阿里不哥据漠北与忽必烈争夺汗位，他不顾妻、子在漠北，毅然归向忽必烈。中统二年（1261）六月，忽必烈拜他为中书左丞相。这年冬天，扈从忽必烈自上都北征，败阿里不哥于昔木土脑儿（在今蒙古苏赫巴托省南部）。其诗《雪岭》记此役：“折扬霆雷决雌雄，霆激狂峰电埽空，如席片飞何处雪，扑林声振海天风。”
至元元年（1264），他“奏定法令三十七章，吏民便之”（《元史·耶律铸传》）。这年八月，“乙巳，立山东诸路行中书省，以中书左丞相耶律铸、参知政事张惠等行省事。诏新立条格：省并州县，定官吏员数，分品从官职，给俸禄，颁公田，计月日以考殿最；均赋役，招流移；禁勿擅用官物，勿以官物进献，勿借易官钱；勿擅科差役；凡军马不得停泊村坊，词讼不得隔越陈诉；恤鳏寡，劝农桑，验雨泽，平物价；具盗贼、囚徒起数，月申省部。”（《元史·世祖纪二》）这个新立条格必有他参与其事。
他在山东历时不久。至元二年八月，罢中书左丞相。至元四年三月，复为中书左丞相；奉诏制成宫悬八佾之舞，赐名“大成”。六月，改任平章政事。五年，又复为中书左丞相。七年，再罢职。十年，起任为平章军国重事。十三年，受命监修国史。“朝廷有大事，必咨访焉”。十九年（1282），在阿合马被杀以后，再复为中书左丞相。
作为先朝旧臣，耶律铸在忽必烈即位后屡罢屡起，是当时政局多变在他身上的一种反映。他继承其父“以儒治国”的家教，无疑是倾向推行汉法的。但是他与汉法派主流人物似乎只有同盟的关系。即使在台上，他也位高而权不重，这又与他不在意于积极用世有关，他后来宁可醉酒赋诗以自娱自得。然而对于阿合马之流，他是执意反对的。其《杂咏》一诗表示：“我虽不解事，知时莫如我，须为扇仁风，吹灭权门火。”
至元二十年（1283）十月，“坐不纳职印、妄奏东平人民聚谋为逆、间谍幕僚、及党罪囚阿里沙，遂罢免，仍没其家资之半，徙居山后”。二十二年卒，有子11人。至顺元年，封懿宁王，谥文忠。
耶律铸的诗集名《双溪醉隐集》，今已不全。乾隆年间修《四库全书》时，从《永乐大典》辑编出6卷。他留世的诗及其注释是研究他的思想志趣的主要资料，对于了解当时的名物史地也颇有参考价值。